La biblioteca di casa Lajolo è composta da due fondi diversi: uno è il fondo Chialamberto-Lajolo, e l’altro è il fondo De Vecchi, la componente milanese della famiglia. Il numero totale è di circa 1600 volumi. Il pezzo più antico in assoluto data 1610 per quel che riguarda il complesso delle due librerie Chialamberto-Lajolo; mentre nella libreria De Vecchi il pezzo più antico data 1701 (Cicerone “Orazioni”).

La particolarità della raccolta Chialamberto-Lajolo è data dal fatto che non è mai stata spostata dalla sua sede, riflette le vicende della famiglia e dei suoi successori, e contiene interessanti note di possesso. Il libro più antico (considerato comunque che la maggior parte dei libri sono antichi con numerose edizioni del Settecento e Ottocento) è del 1610, Vita di S. Carlo Borromeo, prete cardinale del titolo di Santa Prassede, arcivescovo di Milano. I pezzi più significativi della collezione sono due e riguardano la storia dei due rami della famiglia. Il primo è “Monumenti storico-diplomatici degli archivi Ferrero-Ponziglione e di altre nobili case subalpine”, di Giovanni Battista Adriani, Ribotta editore in Torino del 1858, con la dedica al nobile sig. Cavaliere e prode capitano Ferdinando Laiolo omaggio…reverente e devoto dell’autore il 1 luglio 1858″; a pag. 661 sono narrate le gesta e le vicende di Domenico Simone Ambrosio di Chialamberto.

Il secondo è un opuscolo di poche pagine: “Memorie di Annibale Ambrosio Conte di Chialamberto e dei signori del Villar di Basse scritte da lui medesimo”, Torino, 1856, Tipografia Marietti, ed. di soli 100 esemplari, curata dal nipote Ferdinando Laiolo (dedicatario del libro citato prima). 
Altra particolarità sono le collezioni ottocentesche, come la “Raccolta di viaggi della Stamperia Alliana”, prima edizione torinese, pressoché completa (99 vol. su 100), o le Collezioni in lingua francese come: “Bibliotheque francaise des meilleurs ouvrages modernes en histoire” in 90 volumi, entrambe le collezioni comprese fra 1830 e 1833; infine la sterminata “Biblioteca popolare ossia raccolta di opere classiche italiane e di greche e latine”, edizioni Pomba (presenti ben 307 volumi compresi tra il 1828 e il1832)
. Un cenno a parte merita il cosiddetto fondo musicale; fa parte della biblioteca denominata De Vecchi, della componente milanese della famiglia e comprende circa 120 libretti d’opera, degli inizi dell’Ottocento, alcune prime edizioni e alcuni programmi del Teatro alla Scala degli anni ’20; sono presenti anche alcune commedie in dialetto milanese della collana del “Repertorio del Teatro milanese” dal 1869 al 1875 circa.